Mechanistic Reaction Prediction via Discrete Flow Matching on Graph-Structured Electron Occupation· 通过离散流匹配预测化学反应机制
Chemical reactions are fundamentally transformations in electron space, yet most machine learning approaches model them either through \textit{de novo} generation of product molecules or through heuristic graph edits that operate directly on molecular topology. We introduce MAELLE (\textbf{M}ech\textbf{A}nistic \textbf{E}dit f\textbf{L}ow-matching on e\textbf{L}ectron r\textbf{E}arrangements), which instead models reactions as discrete flow matching over electron occupation vectors. Concretely, we formulate the reactant-to-product mapping as a Continuous-time Markov Chain (CTMC) over the graph-structured integer-valued electron occupation space defined on all bonding, non-bonding, and hydrogen sites. To construct the intermediate edit trajectories, we generalize the discrete flow matching
通过电子占据空间的离散流匹配预测化学反应机制。
- 核心方法
- 利用连续时间马尔可夫链（CTMC）在包括所有键合、非键合和氢位点的图结构整数值电子占据空间中建模反应，通过离散流匹配技术构造中间编辑轨迹。
- 适合谁读
- 适合研究化学反应机理的科研人员、药物设计工程师和材料科学家阅读。
- 要解决的问题
- 现有机器学习方法在预测化学反应机制时，大多采用直接生成产品分子或基于分子拓扑结构的启发式图编辑，未能有效捕捉电子的变化。
- 关键实验
- 实验部分展示了模型在预测不同类型的化学反应机制上的性能，具体数据和实验设置请参阅原文。
- 主要贡献
- 提出了一种新的基于电子占据向量的化学反应预测方法，能够更准确地模拟化学反应的机理。
- 意义与局限
- 该方法为理解化学反应机制提供了新视角，有助于药物设计和材料科学等领域的发展。局限性在于模型复杂度较高，且对电子占据空间的定义可能需要特定专业知识。